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又一新纪录:全聚合物太阳能电池效率突破17%!
日期:2022-03-31   [复制链接]
责任编辑:sy_hudie 打印收藏评论(0)[订阅到邮箱]
 有机太阳能电池由于其轻薄、透明、柔性、易加工等特点,近年来得到科研群体的广泛关注。

目前基于聚合物给体和小分子受体的太阳能电池已经突破18%的能量转化效率, 达到可以商业化的标准。全聚合物太阳能电池(all-PSC)最近成为领域内竞相研究的热点,由于聚合物链间的稳定二级结构,可以赋予光伏器件优越的形貌稳定性、机械稳定、光热稳定性,从而使得器件寿命延长,满足实际应用。

近期,香港科技大学颜河课题组研发了一种基于乙烯链接基元的聚合物受体(PY-V-γ),用来增强聚合物链内的共平面性与主链刚性程度,从而增强链内共轭、减少构象混乱度,进而增强链间堆积,提升光伏转化效率。

密度泛函计算发现,相较于传统使用的噻吩(PY-T-γ)、联噻吩链接基元(PY-2T-γ),乙烯单元与端基片段的二面角接近于0度,远小于其余两者接近20度的二面角,大大增强了链内的电子云共轭。而由于联噻吩拥有额外的一根可以自由转动的σ单键,PY-2T-γ的共平面成度与构象稳定性都被大大削弱了。分子动力学模拟表明,PY-V-γ同时拥有最小的链末端距与二面角分布,再次印证构象稳定性的趋势:PY-V-γ > PY-T-γ > PY-2T-γ,而稳定的聚合物骨架将有利于链间堆积与电荷传输。





图1.密度泛函及分子动力学模拟结果

因此,基于PM6: PY-V-γ的光伏器件实现了17.1%的能量转化效率,这也是目前报道的最高二元全聚合物太阳能电池效率。相较于另外两个全聚合物体系,显著提升的填充因子(FF)得益于更加好的链内共轭与刚性的分子构象。



图2.光伏器件效率表征结果;激子解离、电荷收集、电荷复合结果

紫外可见光谱中增强的0-1、0-2峰体现了PY-V-γ链内更好的电子云共轭,而GISAXS实验表明PM6:PY-V-γ形成了更大的结晶相与较少的的混合相,得益于PY-V-γ中增强的分子间堆积性质。



图3. 材料光谱吸收及电化学性质



图4.相分离表征结果(GISAXS)
 
此外,基于上述PM6:PY-V-γ优秀的光伏性质,我们又将其用于柔性器件的加工制备。在基于polyethylene naphthalate (PEN)/ITO/PEDOT:PSS/PM6:PY-V-γ/PNDIT-F3N/Al的器件结构中,仍然可以实现接近14%的光伏转换效率。值得注意的是,其柔性器件的机械稳定性在经过1000次循环弯折实验后,仍保持着90%的初始效率,这体现了全聚合物太阳能电池优越的机械性能,有望用于可穿戴电子设备。



图5.器件稳定性及柔性器件结果

最后,作者又对于这一系列聚合物受体的理想几何构型进行了讨论。由于Y系列小分子的弯形骨架,使得重复单元之间应当按照“S”形状进行排列,总体呈现出中心对称的性质(C2h)。而由于噻吩链接基元的轴对称性质(C2v),这将打破原本中心对称的链走向,造成一个30度的倾斜角与弯曲的聚合物链。此外,噻吩单元还会给两侧单体带来不同的化学环境,从而引入更多的结构混乱度。而对于中心对称的乙烯单元,则不存在上述问题,继而保持平行的链走向、共平面且刚性的链构象。虽然联噻吩也是中心对称的链接单元,但是中间自由度极高的单键是降低共轭与构象稳定性的主要原因。



图6.理想dimer重复单元几何构型分析

小结:

本工作表明通过引入中心对称的刚性片段来增强聚合物受体链内的电子共轭与构象稳定性是实现高效、稳定的全聚合物太阳能电池的关键,为进一步优化all-PSCs性能提供了方向。

原标题:又一新纪录:全聚合物太阳能电池效率突破17%!
 
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来源:PV-Tech
 
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