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天津大学新能源化工团队在光电化学储能领域取得重要研究进展
日期:2023-01-05   [复制链接]
责任编辑:wangxin_yjm 打印收藏评论(0)[订阅到邮箱]
将太阳能转化为化学能,不仅能促进可再生能源的存储,还能实现能源小分子(二氧化碳、水等)的高效利用,是“双碳”领域重要的学术前沿。天津大学新能源化工团队在光电化学储能领域领域深耕多年,近期该团队又在人工光合成领域取得新进展,实现了新型电极结构的构建,新型反应系统的设计和新反应路径的辨析。

光电水分解制氢反应模拟了自然光合作用的光反应。为了避免电解液腐蚀,需要沉积保护层(图1a)。该团队设计并制备了一种非连续的疏水有机保护层(有机硅烷),这种疏水性的保护层具有不连续的孔,可以形成薄的气体层,从而将吸光基底与电解液分离,同时金属铂助催化剂仍可以与电解液进行接触。利用该电极,水分解制氢的电流密度达到了35 mA/cm2,光电反应稳定性超过了110小时(Nature Commun.2022, 13, 4460,图1b)。相比于水分解制氢反应,(光)电催化二氧化碳过程,则是模拟了自然界中光合作用的暗反应,从而获得含碳化合物。通过保留C-O键,可以提高还原产物中含氧产物(如甲醇、乙醇等)的选择性。该团队提出了一种增强氧原子吸附的反应路径设计策略,促进了具有氧键合构型的甲酰基中间体(*OCHO*)的生成。结合高压反应器,最终在-1.1 V vs SHE(标准氢电极)的电势和4 MPa的反应压力条件下,实现了最高80.4%的甲醇法拉第效率(Nature Commun.2022, 13, 7768)。然而,单独的电催化过程往往需要消耗较多的电能。引入光生电压,有望最终构建无偏压的“人工树叶”。该团队展示了一种用于二氧化碳还原的光电化学流动反应器,该反应器具有背照式硅基光阳极,其中系统的光生电压达到了0.7 V,大大减少了系统的外加偏压。在此基础上,利用阴极的银基催化剂,使系统的太阳能到一氧化碳化学能的转化效率达到了2.42%(Nature Commun.2022, 13, 7111,图1c)。延长产物的碳链,获得高价值精细化学品、医药中间体,可以进一步提高人工光合成的经济性。该团队提出了一种具有可控钯位点比率的钯/铜催化剂来实现苯甲醛偶联反应。在−0.40 V vs. RHE(可逆氢电极)电势下实现了氢化安息香(可用于合成止痛药)的高效生成,产率为85.3%,反应速率达1.27 mmol/mg/h(Nature Commun.2022, 13, 7909,图1d)。基于在光电化学储能领域的重要贡献,该团队受邀为Accounts of Materials Research撰写封面综述论文(doi: 10.1021/accountsmr.2c00175),系统阐述其研究范式。


图1光电化学储能的最新进展。(a)光电极与人工树叶;(b)具有有机保护层的新型光电极结构示意图;(c)装配光阳极的流动光电反应器;(d)高价值长碳链有机物的可控合成。

上述研究结果深化了对光电催化反应中光生电压的产生、载流子的传输以及表面催化机理的认知。提出的对光生载流子传输行为进行精确调控的思路,以及精细调节原子排布和元素杂化模式的方法,可以扩展应用到其他半导体、金属电极材料的创制上,促进了太阳能的高效大规模存储。 

原标题:天津大学新能源化工团队在光电化学储能领域取得重要研究进展
 
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来源:天津大学
 
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